شملت جميع القرى والمدن وقام الشيخ فيها بواجبه وشارك فيها بقلمه ولسانه. وعندما عين الشيخ محمد مصطفى المراغي شيخا للأزهر سنة 1928 ورأى الإفادة من الشيخ محمود شلتوت لما رآه فيه من علم وفهم وحب للإصلاح والتجديد نقله إلى القاهرة مدرسا بالقسم العالي، وظل يدرس بالقسم العالي إلى أن اختارته مشيخة الأزهر للتدريس بقسم التخصص سنة 1930 ليدرس لحملة الشهادة العالمية، وأصبح زميلا لأساتذته السابقين. ولما تقدم الإمام المراغي شيخ الأزهر آنذاك بمذكراته الإصلاحية إلى أولياء الأمور كان الشيخ شلتوت أول المؤيدين له من الأزهريين، وتتضمن المذكرة إعادة تنظيم الأزهر على ضوء ما جاء فيها من مقترحات وكتب الشيخ شلتوت عدة مقالات في جريدة السياسة اليومية يطالب فيها بتأييده هذه. المذكرة والعمل على تنفيذها، ولم يستجب القصر الملكي في ذاك الوقت إلى هذه المطالب ورد المذكرة مما دعا الشيخ المراغي إلى الاستقالة من منصبه. وعين الشيخ محمد الأحمدي الظواهري شيخا للأزهر خلفا له ومع أنه من رجال الإصلاح إلا أنه كان يرى علاج الأمور بالرفق ومطالبة أولياء الأمور بالتفاهم معهم في تنفيذ برامج الإصلاح. ولذلك عارضة كثير من العلماء والطلاب وقابل ثورتهم بالشدة ففصل كثير منهم من منصبه من بينهم الشيخ شلتوت وظن الكثير أن الشيخ الظواهري يرفض الإصلاح. وفي يوم السبت 17 سبتمبر 1931م تم فصل الشيخ شلتوت من العمل فأتجه إلى العمل بالمحاماه أمام المحاكم الشرعية مع زميله الشيخ على عبد الرازق (وزير الأوقاف الأسبق) والكتابة في الصحف والمجلات مطالبا بضرورة إصلاح الأزهر. ولقد استفاد كثيرا من قيامه بالعمل في المحاماة فقد فتحت له آفاق من الفكر الذي يتعلق بالحياة العملية للناس. وفي شهر فبراير سنة 1935 أعيد الشيخ شلتوت إلى عمله بالأزهر مع إخوانه المفصولين فعين مدرسا بكلية الشريعة. وعندما عاد الشيخ المراغي إلى مشيخة الأزهر مرة ثانية عين الشيخ شلتوت وكيلا لكلية